A plébánia levéltárában a fejedelemség idejéből megőrződött néhány okirat is, köztük Barcsay Ákos 1659-ben kelt magyar nyelvű oklevelével, amelyet 2014 nyarán restauráltak. Ugyanebben a plébániai iratsorozatban másolatban fennmaradt több okmány is, amely a székelyudvarhelyi katolikusokra vonatkozik. A helyi oktatástörténet értékes forrásaiként említjük a Leánynevelde (polgári leányiskola), valamint a Tanítóegylet és a Katolikus Iskolaszék ép sorozatban fennmaradt gyűjteményeit.
A jezsuiták idejéből maradt fenn a plébánia levéltárának egyik legértékesebb és leglátványosabb darabja, a Mária Kongregáció 1736-ban megkezdett jegyzőkönyve. A pergamenlapokkal indító kötet első lapjain láthatók gróf Gyulaffy László erdélyi kancellár, csatári Nagy János József kincstári tisztviselő (erdélyi kamarai igazgató), valamint a Salbeck testvérek (Jakab, József, Mátyás – választott püspök – és Károly – szepesi megyéspüspök) festett, díszes címerei. Névbejegyzéseik és címereik jelenléte az említett kötetben székelyudvarhelyi tanulmányaikhoz köthető.
A jezsuita kollégium gyűjteményéből maradt ránk annak világhírű kézirata, a Nyújtódi-kódex vagy más nevén Székelyudvarhelyi Kódex, amely 1526–1528 között íródott Tövisen és a magyar nyelvemlékek egyik értékes darabjaként tartják számon.
