Figyelemre méltó két darab eredeti fejedelemségkori oklevele 1625 és 1631 évekből, amelyek az atyhai unitáriusok és katolikusok ügyében keletkeztek a katolikusok javára. Ezt a két oklevelet 2009-ben restaurálták Gyulafehérváron. Említést érdemel, hogy fennmaradt egy 18. század végi–19. század eleji plébánianapló, a historia domusok elődje, amelyben részletes adatokat találunk az egyházközségre vonatkozólag: különböző (ingó- és ingatlan-) leltárak, számadások, okiratok másolatai, papi- és egyéb névjegyzékek, stb.
Sem títuloA gyűjtőlevéltárban egy főesperesség, 40 plébánia és egy filia levéltára található, valamint egy tematikus gyűjtemény, a különböző plébániák építési tervrajzaiból kialakított tervtár. A levéltárba számos olyan 18. századi anyakönyvet is sikerült begyűjteni (Bözödújfalu, Máréfalva, Székelyszentkirály, Szováta, Vágás), amelyek megmenekültek az 1950. évi államosítástól. Ezek közül Bözödújfalu és Székelyszentkirály 3-3 darab anyakönyvére, valamint Máréfalva legrégebbi anyakönyvi kötetének restaurálását 2013-ben a gyulafehérvári papírrestaurátori műhely végezte el a Nemzeti Kulturális Alap támogatásával. Ugyanekkor került restaurálásra a szintén ritkaságnak számító főesperesi vizitációs jegyzőkönyv is az 1683–1702 időszakból, amely a székelyudvarhelyi Szent Miklós plébánián őrződött meg.
A főesperesi kerület vegyes felekezeti jellegének dacára – vagy éppen annak köszönhetően – fejedelemségkori oklevelekkel is büszkélkedik, mint Bethlen Gábor és I. Rákóczi György fejedelmek oklevelei (1625, 1631) az atyhai plébánia levéltárából vagy Brandenburgi Katalin oklevele 1630-ból, amely a vágási plébánia irataiból került elő, valamint Barcsai Ákos oklevele 1659-ből a székelyudvarhelyi plébánia ügyviteli irataiban. Ezek közül az első három oklevél Gyulafehérváron, az utóbbi pedig Besztercén kelt és felekezetek közötti vitákban dönt a római katolikusok javára. Ezeket az okleveleket a gyulafehérvári Egyesülés Nemzeti Múzeuma papírrestaurátor szakemberei restaurálták térítésmentesen.
A gyűjtés folyamán azonban meg kellett tapasztalnunk a hiányzó, elpusztult történelmi iratanyagok tényét is, olyan plébániák esetében, mint például Parajd, amely többnyire csak 20. századi levéltári anyaggal rendelkezik.
személyi iratok, kinevezések, megbízólevelek, hivatalos iratok 1907–1929
Sem títulolelkigyakorlatos jegyzetek 1941–1944
Sem títulodoktori diplomája 1766. április 2.
Sem título